Le quai des Grands Augustins est l'un des plus anciens quais de Paris. Avant que la pierre ne vienne border la Seine, ce tronçon de rive gauche n'était qu'un chemin de halage boueux que les Parisiens appelaient le quai de la Rivière, puis le quai de la Vallée — en référence à la Vallée, ce marché aux poissons d'eau douce qui s'y tenait. C'est au couvent des Grands-Augustins, dont les bâtiments occupent encore le n° 55, que le quai doit son nom définitif. Ces religieux, dits « Grands » par opposition aux Petits-Augustins établis en face sur l'autre rive, s'installent ici dès 1293. Leur salle de réunion est alors la plus vaste de Paris : rois, parlementaires et ordres de chevalerie s'y succèdent. Philippe IV le Bel y tient des assemblées, Étienne Marcel y convoque les états généraux le 23 février 1358 pour tenter d'imposer une monarchie contrôlée, Louis Ier d'Orléans et Jean sans Peur y scellent leur réconciliation solennelle en 1407 — quelques mois avant que l'un d'eux ne soit assassiné. Henri III y fonde l'ordre des Chevaliers du Saint-Esprit en 1579 ; Marie de Médicis y est proclamée régente à la mort d'Henri IV en 1610. En 1789, la même salle accueille les partisans d'une monarchie parlementaire qui ferraillent contre les Jacobins.
Le reste du quai n'est pas en reste. Au n° 17, le jeune Jean Racine — dix-sept ans — loge chez son oncle intendant de l'hôtel ; plus tard, en 1826, c'est là que naît Le Figaro, modeste journal littéraire dont la devise emprunte à Beaumarchais. Au n° 21, Bernardin de Saint-Pierre, auteur de Paul et Virginie, réside à la fin du Directoire, avant que George Sand n'y débarque à son arrivée à Paris en 1831. En 1797, au n° 35, vient au monde Pierre Leroux, futur philosophe socialiste, dans le débit de boissons tenu par ses parents. Et au n° 55, en 1828, Proudhon découvre les œuvres de Charles Fourier — rencontre intellectuelle décisive.
Le quai traverse les tempêtes du XXe siècle avec la même densité. Au n° 53 bis, l'appartement de Michel Leiris devient un refuge : Paul Éluard, membre du PCF, s'y cache pendant l'Occupation ; le 19 mars 1944, Leiris y organise la lecture publique du Désir attrapé par la queue, pièce de Picasso, devant une assemblée clandestine où se pressent, dit-on, Sartre, Beauvoir, Camus et quelques autres. Au n° 51, le restaurant jadis fréquenté par Victor Hugo sert de rendez-vous aux communards délégués à la préfecture de police en 1871. Au n° 15, un cabaret de l'après-guerre voit débuter Barbara, qui chante Brel, Brassens et Ferré avant de s'imposer en son propre nom.