Le quai qui longe la Seine entre la rue des Saints-Pères et la rue du Bac s'appelait autrefois quai des Théatins, du nom des religieux qui occupaient ce secteur de la rive gauche. Construit en 1669, il prend son nom actuel par arrêté du 4 mai 1791 — en pleine Révolution — en hommage à Voltaire (1694-1778), l'une des figures tutélaires des Lumières. Le choix n'est pas arbitraire : le philosophe est mort ici même, au n° 27, dans l'hôtel du marquis Charles de Villette, à l'angle de la rue de Beaune. Quelques semaines après la dénomination, le quai qui porte désormais son nom devient le théâtre d'une scène grandiose : le cortège transférant les cendres de Voltaire au Panthéon fait halte devant l'hôtel où il rendit le dernier soupir, le drapeau déchiré de la Bastille étendu sur son cercueil.
Le quai est aussi un carrefour de l'histoire moins glorieuse : au n° 17, un épisode de la Révolution oppose les Jacobins à une église soupçonnée d'être tenue par des prêtres insermentés, qui se voient afficher un avertissement vengeur sur le portail. Plus tôt encore, en 1661, c'est au n° 17 qu'on rapporte le cœur du cardinal Mazarin, mort à Vincennes.
Mais le quai Voltaire doit surtout sa gloire à une extraordinaire concentration d'artistes et d'écrivains. Au n° 15, Eugène Delacroix installe son atelier de 1829 à 1838 — c'est là qu'il peint La Liberté guidant le peuple en 1830, avant que Camille Corot puis Jean-Auguste-Dominique Ingres ne lui succèdent dans les mêmes espaces. Au n° 25, Alfred de Musset séjourne de 1839 à 1850 ; au n° 29, Marie d'Agoult tient salon après sa rupture avec Franz Liszt, et Karl Marx y passe en 1844. Au n° 19, Charles Baudelaire voisine avec Richard Wagner — lequel compose une partie des Maîtres chanteurs durant son séjour de deux mois en 1861-1862.
Le quai est également un haut lieu de la presse et de l'imprimerie : au n° 13, Charles-Joseph Panckouke fonde en 1789 la Gazette nationale, future Moniteur universel, dont les bureaux seront perquisitionnés par les Communards en 1871 ; au n° 31, le Journal officiel est investi le 19 mars de la même année par trois bataillons de Fédérés et devient pendant quelques semaines le Journal officiel de la Commune. Sous l'Occupation, ce même immeuble servira d'organe officiel pour les territoires occupés de la Seine, tandis que l'Hôtel de Villette abrite une centrale de réseaux de résistance.